兰州大学研究团队在生物友好型X射线探测技术领域取得系列进展

2023/5/29 15:16:40  笑奇网

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近年来,具有An(NH4)pXq结构的生态友好型无金属前沿新材料(MFPs)既保留有机材料的柔性、化学多样性和结构可调性等优点,又兼具金属卤化物材料的可调带隙、独特的晶体堆叠和长载流子扩散长度等优良物理性质。此外,通过使用NH4+替代有毒金属阳离子,并采用无毒水溶液生长,可以有效避免材料毒性问题,这一策略被发掘并积极应用于X射线探测领域。

然而,X射线具有强穿透性,并会在材料照射位点引起局部温度升高,造成材料稳定性下降。同时,MFPs材料的结构成分取决于弱相互作用的氢键连接,氢键强度与结构刚性和晶体堆积相关。因此,改善X射线照射下该类材料的稳定性及器件性能是亟待解决的关键科学问题。

近期,兰州大学物理科学与技术学院靳志文教授领衔的新型半导体辐射探测技术研究团队,围绕MFPs材料,积极发挥理论模拟计算的导向优势,指明X射线下MFPs材料稳定化结构设计途径;并结合开展验证实验,瞄准An(NH4)pXq前沿新材料的A位有机分子、X位卤化物等组分开展原创性研究,致力于提高材料组分间作用力及容忍因子,优化提高材料稳定性及器件性能,并取得系列成果。

设计开发结晶水型多氢键无金属PAZE-NH4X3·H2O卤化物材料。通过理论模拟手段阐明结晶水引入会诱导更多的氢键出现在有机分子和卤化物材料主体之间,并通过提升晶格的硬度来实现X射线辐射稳定性增强,增加扩散屏障实现抑制离子迁移。同时,在实验上设计实现柔性、高灵敏度X射线探测器制备,并展示其在像素化矩阵柔性成像领域的应用前景。该成果发表在国际期刊《德国应用化学》上。

在此基础上,团队通过引入甲基官能团提高材料容忍因子及分子间作用力,设计并合成了稳定性更突出的MPAZE-NH4I3?H2O卤化物材料。结合光谱分析,阐述氢键对MFPs的能带性质、结构稳定性和光物理性质的影响。同时,充分利用该MFPs的结构和物理性能优势,制备了柔性、可降解的生物友好型X射线探测器。该成果发表在国际期刊《德国应用化学》上。

团队进一步通过引入强电负性的PF6−赝卤化物作为X位组分,制备新型MDABCO-NH4(PF6)3卤化物材料,实现库仑作用和氢键强度提高,并有效缓解了碘离子迁移和稳定性问题。同时,基于该材料大的离子迁移活化能、高电阻率和低电流漂移等优异物理特性,相应单晶X射线探测器在同类型材料下实现了2078 μC Gyair-1 cm-2的创纪录性能。这项工作在一定程度上扩大了X射线探测器中MFPs的选择范围。该成果近日发表在国际期刊《先进材料》上。

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